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溶劑誘導制備用于高效穩定光熱催化降解潮濕甲苯蒸氣

更新時間:2023-09-11      點擊次數:1448

1. 文章信息       

中文標題:溶劑誘導制備具有豐富氧空位的 Cu/MnOx 納米片,用于高效穩定光熱催化降解潮濕甲苯蒸氣

頁碼:122509   

DOI:10.1016/j.apcatb.2023.122509                  

2. 文章鏈接

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.122509

3. 期刊信息

期刊名:Applied Catalysis B: Environmental       

ISSN:0926-3373       

2022年影響因子:24.319    

分區信息:JCR分區(Q1),中科院1區TOP         

涉及研究方向:  化學  

4. 作者信息:第一作者是  廣西大學江善良,李暢浩 。通訊作者為 廣西大學趙禎霞教授 。

5. 光源型號:北京中教金源CEL-HXF300;光功率計型號:北京中教金源CEL-NP2000-2A

文章簡介:

光催化是一種具有良好發展前景的VOCs凈化技術,因為它可以在溫和的條件下處理VOCs。但是在光催化降解VOCs過程中,不可避免地面臨光利用率低、催化活性低的挑戰,這使得光催化技術難以對芳香類VOCs進行去除。催化燃燒技術可以提供足夠的催化活性,實現對芳香類VOCs的降解,然而該技術需要消耗過多的能源來為催化反應提供足夠的熱量。將光催化技術和熱催化技術的有機組合,為VOCs去除提供一種有效的途徑。它不僅繼承了光催化的優點,而且可以實現對難以降解VOCs的有效去除。基于以上需求,光熱催化技術應運而生。


光熱催化技術通過整合光催化和熱催化的優勢,以其出色的催化氧化能力受到廣泛關注。這種耦合技術利用太陽能作為光和熱源,克服了光催化中量子效率低和熱催化中能量消耗大的缺陷。此外,水蒸氣在實際的VOCs控制過程中是無處不在的,高濕環境會對催化劑的催化活性和穩定性產生巨大影響。?


錳基氧化物是新興的過渡金屬氧化物晶體之一,具有豐富的儲量、可調控的價態和高豐度的氧物種等特性,在VOCs降解中具有優異的熱催化活性。但傳統的塊狀氧化錳催化劑對光收集的能力不強,仍需要更高的能量補充激活氧空位以提高光熱催化活性。因此,設計具有高效降解能力和優異耐水性的光熱催化劑是目前光熱催化VOCs降解的重點研究方向。為實現這一目標,廣西大學趙禎霞教授等人采用溶劑誘導降維策略調控甲醇與水的溶劑比例,構建限域配位的“甲醇溶劑化殼層",形成具有豐富氧空位和強抗濕能力的高活性雙金屬錳基氧化物納米片(M-Cu/MnOx)。甲醇誘導了草酸錳的片狀結晶,構建了具有豐富界面氧空位的納米片狀氧化錳,Mn3+|Mn4+氧化物多晶和缺陷的中微孔結構(416.2 m2·g-1)。


同時,原位Cu摻雜有效地促進了M-Cu/MnOx納米片中產生更多的不飽和金屬-O鍵和豐富的氧空位。界面上的氧空位加強了內部電子傳輸能力,并通過加速e-/h+對的分離產生了更多的活性氧物種。Mn3+|Mn4+氧化物多晶被證明與Z型異質結相匹配,可以提高Mn物種的氧化還原活性和穩定性,并通過加速e-/h+對的分離促進更多活性氧的產生。通過H2-TPR、O2-TPD和CO消耗曲線研究的光熱催化的協同效應表明,M-Cu/MnOx納米片呈現出更高的激活還原能力和表面氧物種。在低能耗下M-Cu/MnOx具有優異的甲苯光熱催化活性、良好的高濕耐受性和催化持久性。在RH=80%和連續催化反應(200 h)下,它實現了超高(92.8%)甲苯轉化率和深度礦化(84.4%)。“溶劑誘導降維"策略為VOCs凈化提供了一種高效、節能的途徑,有望為光熱催化VOCs的研究提供理論和實驗基礎。?



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